易裂变核素的金属或者合金,其中主要是指铀金属以及铀的合金,除此之外还包含钚等金属及其合金。金属型核燃料的历史非常悠久,第一代气冷堆使用的核燃料2011年日本福岛核事故暴露了UO2-Zr核燃料体系的潜在风险。为了增强压水堆的安全性,人们提出了事故容错核燃料(ATF)的概念。随着第四代核反应堆的发展,三元结构各向同性包覆核燃料颗粒(TRISO)也得到了快速发展。此外,国外还在积极研发MOX、Th、UMo合金等核燃料。本报告对国外新型核燃料发展概况进行了梳理和总结,以期为国内的相关研发人员提供技术借鉴。
金属型核燃料主要是指包含都是金属型核燃料。金属型核燃料具有易裂变原子密度高、导热率高、容易加工等优点,然而抗辐照性能差,熔点也相对较低,在高温时容易发生相变。所以金属型核燃料一般只适用于低功率,低燃耗以及低温反应堆。
陶瓷型核燃料主要是指易裂变核素与非金属元素形成的化合物以及由这些化合物形成的互溶体混合物。其中非金属元素主要包括氧、碳、氮这三种元素,它们与易裂变核素形成的核燃料称为氧化物陶瓷核燃料,碳化物陶瓷核燃料和氮化物陶瓷核燃料。
氧化物陶瓷核燃料是目前应用最广泛的陶瓷型核燃料,主要是指二氧化铀、二氧化钚、二氧化钍等。二氧化铀具有非常高的熔点(2800℃以上),在高温条件下稳定性也很好,但导热率和材料密度较低,限制了反应堆参数的进一步提升。
碳化物核燃料主要以UC为主,热导率很高,约为二氧化铀的八倍,密度也很高。但UC的化学性质不稳定,对于裂变气体的包容能力也不及二氧化铀燃料,在高温条件下也会更容易发生辐照肿胀。
氮化物核燃料与碳化物核燃料的物理性质较为接近,有氮开云体育 开云平台化铀、氮化钍等,都具有较高的密度和较高的导热率。UN燃料在空气中被氧化形成的氧化层会在材料表面形成一层保护膜,保护其内部的燃料不被进一步的氧化。
弥散型核燃料是指将含有可裂变核素的燃料颗粒均匀地弥散在非裂变材料基体中形成的核燃料。其中将含有可裂变核素的燃料颗粒称作燃料相,非裂变材料称作基体相。常见的基体相材料主要有钼、锆、铝等金属基体材料,以及碳化硅,石墨等非金属基体材料。弥散型核燃料里面的每个燃料颗粒都可以被当作一个微型燃料元件,而基体可以看做是这些燃料元件的包壳。在裂变反应进行中,辐照损伤主要集中在燃料相以及它附近的基体上,而其他大部分的基体相则不会被辐照损伤。TRISO就是一种典型的弥散型核燃料。
ATF概念提出后,国外核电发达国家相继部署相关研究计划。美国制定了长达20年的ATF研发路线图,如下图所示。在先进核燃料研发领域,近期ATF的主攻方向是高性能UO2的开发,中远期ATF的主攻方向为U3Si2和UN等高铀密度燃料的开发。
在ATF核燃料的设计上,目前有着几种路线可以选择。一种是芯块的事故容错设计,可以采用一些具有非二氧化铀形式的材料,比如UN,UC等,燃料包壳选用SiC、Mo等耐高温材料。还有一种是调整核燃料堆芯的组成以及结构,例如将二氧化铀燃料与某种具有好的导热率的金属进行混合,例如Mo、Zr等,将这开云体育 开云官网种混合后的粉末进行压制,组成弥散型核燃料。
陶瓷包覆颗粒最初起源于20世纪60年代的核动力火箭开发,后改进为TRISO颗粒,在20世纪80年代成功应用于高温气冷堆,至今已有多年的成熟应用经验,TRISO包覆核燃料颗粒直径一般在1mm左右,由内向外总共有五个部分。最内部的组分是燃料核芯,一般是UO2、ThO2或MOX等裂变材料,是核反应的中心部分,同时可以滞留部分的核裂变产物,以及为外部涂层提供沉积基底。
涂层部分由内而外,第一层是内疏松的热解碳层,主要作用是贮存核裂变反应产生的气体,缓冲和防止裂变碎片对内致密热解碳层的损开云体育 开云官网伤,可以吸收燃料核芯肿胀。第二层是内致密各向同性热解碳层,主要功能是防止裂变产物和SiC层反应以及核裂变产物向外层的扩散,阻挡气态裂变产物,同时提供外围SiC层的沉开云体育 开云平台积基面。再外一层是碳化硅层,碳化硅层是TRISO包覆核燃料颗粒阻挡核裂变产物的最关键的涂层,可以阻挡气态裂变产物和固态裂变产物的释放,并为整个多涂层结构提供一定支撑。最外一层是外致密各向同性热解碳层,用于保护碳化硅层,提供一定的力学强度,同时也可以作为阻挡裂变产物的扩散的最后一道防线。
MOX核燃料是利用核电站卸出的乏燃料,经后处理厂化学分离出工业钚,制成的铀(U)、钚(Pu)混合氧化物燃料。MO开云体育 开云平台X核燃料再返回核电厂重新使用,从而实现核燃料的闭式循环,可提高铀资源的利用率,减小核电站卸出乏燃料的贮存量和后处理厂的钚库存量,发展核燃料循环经济,提高核电的经济性。20世纪中叶国际上就开始快堆MOX燃料的技术研发,取得了很大的成功,实现了在快堆上的规模化应用,燃耗已超过100GW·d/tHM。
核燃料是空间核反应堆电源的主要材料之一,由于空间核反应堆的运行条件明显有别于地面反应堆,空间核反应堆电源用核燃料的类型和技术要求也明显不同于地面反应堆。国际上空间核反应堆用核燃料研制已经取得了长足的进展,铀钼合金、碳化铀、氮化铀、铀-氢化锆等核燃料已经得到实验验证。
在德国、美国和英国的高温气冷堆实验运行过程中,钍燃料(ThO2、(Th,U)O2、ThC2和(Th,U)C2)已经有了很多实验基础。此外,钍基燃料还可用于熔盐堆,有非常好的应用前景,目前,关于钍-铀燃料循环的研究中很重要一部分是关注其在熔盐堆中的应用。针对熔盐堆中的钍-铀燃料循环已进行了大量研究并取得了一定的成果,其中加拿大地球能源公司的IMSR项目已经通过设计评审并于2020年推向市场。
目前国外大力推进ATF燃料的研发,法国法马通集团、美国西屋电气都已经开发出ATF核燃料,并开始辐照检验。
TRISO是第四代核反应堆及ATF的重要基础燃料,目前国外的许多核反应堆设计都采用的TRISO概念,为了支持这些新型核反应堆的研发,国外也加快了TRISO核燃料的商业化生产。
2010年开始,由于Pu-238库存告急严重威胁到NASA的深空探测计划,KiloPower型千瓦级空间反应堆电源成为了美国空间核反应堆电源领域的重要研究方向,开始使用铀钼合金作为核燃料,目前已经成功完成了测试。
此外,美军为了优化其后勤电力补给,资助了数个微型核反应堆的研发,均选用安全性更高的TRISO、UN等。随着人们安全意识的提高和移动微堆的不断发展,新型核燃料的应用将越来越广泛。